研究内容 (Research)

 有機半導体工学研究グループでは、機能性有機材料の光物性、電子物性の評価、有機半導体デバイスの動作機構の解明及び新規有機デバイスの開発に取り組んでいます。 有機ELは既にスマートフォンや薄型テレビ等に用いられておりますが、それらの多くは真空蒸着により作製された有機ELが用いられています。 有機デバイスの利点を最大限に活かすためには、大面積化や低コスト化に有利な塗布法や各種の印刷技術 (溶液プロセス) により作製できる有機ELの開発が求められており、また広く普及させるためにはレアメタルを用いずに高効率発光を実現する熱活性化遅延蛍光材料 (TADF) 等の新たな発光材料の開発が求められています。 近年、化石燃料の枯渇や二酸化炭素による温暖化の懸念から、低コスト化が期待できる有機太陽電池にも大きな注目を集めていますが、特に溶液プロセスを用いたバルクヘテロ型の有機太陽電池で高い電力変換効率が達成されています。 また、有機材料を用いたウェアラブルデバイスの研究開発も近年活発化しており、プリンテッドエレクトロニクスと呼ばれている溶液プロセスで作製できる電子回路の実現も急務となっております。  

 以上の様な経緯から特に我々の研究グループでは、溶液プロセスで作製できる有機半導体デバイスに特化して研究を進めています。 これまでに有機EL素子のインピーダンス分光を用いたキャリア移動度や局在準位密度分布等の評価法[1-5]を確立し、更に光照射下で動作している有機太陽電池から電子・正孔移動度の同時評価を可能とする変調光電流を用いた評価法[6,7]の提案を行ってきました。 現在、有機太陽電池のデバイス物理の解明に向けて、変調光電流法をベースとして様々な物理量を評価する手法の開発を進めています。 我々は特に可溶性有機半導体材料を用いて有機トランジスタを作製する際には、従来のボトムゲート/トップコンタクト型の素子構造でなく、トップゲート/ボトムコンタクト型構造を用いた方が高いキャリア移動度と高い動作安定性を両立できることを明らかにし[8-10]、スピンコート法で作製した多結晶有機半導体膜で10 cm2/Vs程度の高移動度を達成できることを示してきました[11-13]。近年では、トップゲート/ボトムコンタクト型構造の溶液プロセスに対する優位性に着目し、高分子絶縁体と可溶性低分子半導体の混合膜で生じる垂直相分離現象を利用することで溶液プロセスで作製可能な不揮発性メモリを新たに開発しました[14-16]。 現在、不揮発性有機メモリを用いたニューロモルフィックデバイス応用に向けて、シナプス特性等の基礎物性の評価を進めています。 また有機ELに関する研究としては、TADF材料で高効率発光が生じるメカニズム(高効率な逆項間交差)を過渡発光や時間分解発光スペクトル測定[17-19]により明らかにすることを目指しています。 また、ウェアラブルデバイス応用に向けては駆動電圧の低減も求められており、アップコンバージョン過程を用いた低電圧型の次世代の有機EL素子の研究開発にも取り組んでいます。 

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参考文献

[1] Takayuki Okachi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, "Determination of Charge-Carrier Mobility in Organic Light-Emitting Diodes by Impedance Spectroscopy in Presence of Localized States", Jpn. J. Appl. Phys. 47, 8965 (2008).  https://iopscience.iop.org/article/10.1143/JJAP.47.8965

[2] Takayuki Okachi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Determination of localized-state distributions in organic light-emitting diodes by impedance spectroscopy”, Appl. Phys. Lett. 94, 043301 (2009). https://doi.org/10.1063/1.3073043

[3] Kenichiro Takagi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Determination of deep trapping lifetime in organic semiconductors using impedance spectroscopy”, Appl. Phys. Lett. 108, 053305 (2016). https://doi.org/10.1063/1.4941235

[4] Makoto Takada, Takahiro Mayumi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Determination of bimolecular recombination constants in organic double-injection devices using impedance spectroscopy”, Appl. Phys. Lett. 114, 123301 (2019). https://doi.org/10.1063/1.5066605

[5] Makoto Takada, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Full characterization of electronic transport properties in working polymer light-emitting diodes via impedance spectroscopy”, J. Appl. Phys. 125, 115501 (2019). https://doi.org/10.1063/1.5085389

[6] Hiroki Nojima, Takashi Kobayashi, Takashi Nagase, and Hiroyoshi Naito, “Modulated Photocurrent Spectroscopy for Determination of Electron and Hole Mobilities in Working Organic Solar Cells”, Sci. Rep. 9, 20346 (2019). https://doi.org/10.1038/s41598-019-56945-3

[7] Yo Kumoda, Emi Nakatsuka, Kiyohito Mori, Hiroki Nojima, Takashi Kobayashi, Takashi Nagase, and Hiroyoshi Naito, “Simultaneous determination of electron and hole drift mobilities in working inverted organic solar cells: modulated photocurrent spectroscopy versus impedance spectroscopy”, Jpn. J. Appl. Phys. 59 064002 (2020). https://iopscience.iop.org/article/10.35848/1347-4065/ab92ba

[8] Kenichiro Takagi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “High operational stability of solution-processed organic field-effect transistors with top-gate configuration”, Org. Electron. 32, 65 (2016). https://doi.org/10.1016/j.orgel.2016.02.011

[9] Kenichiro Takagi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “High performance top-gate field-effect transistors based on poly(3-alkylthiophenes) with different alkyl chain lengths”, Org. Electron. 15, 372 (2014). https://doi.org/10.1016/j.orgel.2013.11.022

[10] Kenichiro Takagi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, Takashi Kushida, and Hiroyoshi Naito, “High-performance and electrically stable solution-processed polymer field-effect transistors with a top-gate configuration”, Jpn. J. Appl. Phys. 54 011601 (2015). https://iopscience.iop.org/article/10.7567/JJAP.54.011601

[11] Toshiyuki Endo, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, Kazuo Takimiya, Masaaki Ikeda, and Hiroyoshi Naito, “Solution-Processed Dioctylbenzothienobenzothiophene-Based Top-Gate Organic Transistors with High Mobility, Low Threshold Voltage, and High Electrical Stability”, Appl. Phys. Express 3 121601 (2010). https://iopscience.iop.org/article/10.1143/APEX.3.121601

[12] Shoya Sanda, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, Kazuo Takimiya, Yuichi Sadamitsu, and Hiroyoshi Naito, “High-performance didodecylbenzothienobenzothiophene-based top-gate organic transistors processed by spin coating using binary solvent mixtures”, Org. Electron. 58, 306 (2018). https://doi.org/10.1016/j.orgel.2018.04.013

[13] Shoya Sanda, Ryousuke Nakamichi, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, Kazuo Takimiya, Yuichi Sadamitsu, and Hiroyoshi Naito, “Effect of non-chlorinated solvents on the enhancement of field-effect mobility in dioctylbenzothienobenzothiophene-based top-gate organic transistors processed by spin coating”, Org. Electron. 69, 181 (2019). https://doi.org/10.1016/j.orgel.2019.02.004

[14] Fumiya Shiono, Hayato Abe, Takashi Nagase, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Optical memory characteristics of solution-processed organic transistors with self-organized organic floating gates for printable multi-level storage devices”, Org. Electron. 67, 109 (2019). https://doi.org/10.1016/j.orgel.2019.01.009

[15] Miho Higashinakaya, Takashi Nagase, Hayato Abe, Reitaro Hattori, Shion Tazuhara, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Electrically programmable multilevel nonvolatile memories based on solution-processed organic floating-gate transistors, “Appl. Phys. Lett. 118, 103301 (2021). https://doi.org/10.1063/5.0034709

[16] Hayato Abe, Reitaro Hattori, Takashi Nagase, Miho Higashinakaya, Shion Tazuhara, Fumiya Shiono, Takashi Kobayashi, and Hiroyoshi Naito, “Enhanced performance of solution-processable floating-gate organic phototransistor memory for organic image sensor applications”, Appl. Phys. Express 14, 041007 (2021). https://iopscience.iop.org/article/10.35848/1882-0786/abee9e

[17] Akitsugu Niwa, Takashi Kobayashi, Takashi Nagase, Kenichi Goushi, Chihaya Adachi, and Hiroyoshi Naito, "Temperature dependence of photoluminescence properties in a thermally activated delayed fluorescence emitter”, Appl. Phys. Lett. 104, 213303 (2014).  https://doi.org/10.1063/1.4878397

[18] Takashi Kobayashi, Akitsugu Niwa, Kensho Takaki, Shota Haseyama, Takashi Nagase, Kenichi Goushi, Chihaya Adachi, and Hiroyoshi Naito, “Contributions of a Higher Triplet Excited State to the Emission Properties of a Thermally Activated Delayed-Fluorescence Emitter”, Phys. Rev. Applied 7, 034002 (2017). https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.7.034002

[19] Akitsugu Niwa, Shota Haseyama, Takashi Kobayashi, Takashi Nagase, Kenichi Goushi, Chihaya Adachi, and Hiroyoshi Naito, “Triplet-triplet annihilation in a thermally activated delayed fluorescence emitter lightly doped in a host”, Appl. Phys. Lett. 113, 083301 (2018). https://doi.org/10.1063/1.5025870