研究内容

二酸化炭素変換用固体触媒の開発

地球温暖化により、様々な環境問題が顕在化してきています。その主原因の一つである二酸化炭素の削減技術の開発は持続可能な社会の実現には必要不可欠です。我々の研究室では、二酸化炭素の非還元的な変換に着目し、それに有効な固体触媒プロセスの開発を目指しています。

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最近の成果

1) Organic compound modification of CeO2  and 2-cyanopyridine hybrid catalyst in carbonate synthesis from CO2  and alcohols, M. Tamura, D. Hiwatashi, Y. Gu, A. Nakayama, Y. Nakagawa, K. Tomishige, J. CO2 Utilization, 54 (2021) 101744.

2) Hydrogen Atom Abstraction by Heterogeneous-Homogeneous Hybrid Catalyst of CeO2 and 2-Cyanopyridine via Redox of CeO2 for CH Bond Oxidation with Air, M. Tamura,  E. Sagawa,  A. Nakayama, Y. Nakagawa, K. Tomishige.  ACS Catal., 11 (2021) 11867-11872. 

プラスチック変換用固体触媒の開発

プラスチックごみによる海洋汚染問題など、廃プラスチックごみの削減やその適正処理は世界レベルの課題です。当研究室ではプラスチックのケミカルリサイクルの実現を目指し、プラスチックを化学変換することで潤滑油等の有用化学品への変換を可能にする固体触媒プロセスの開発を目指しています。

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高難度還元反応用固体触媒の開発

還元反応はバイオマス変換、工業化学、ファインケミカルズ合成の鍵反応の一つであり、高効率かつ高選択的な触媒の開発が望まれます。温和条件で高活性かつ高選択性を示す固体触媒の開発を目指しています。

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最近の成果

・カルボニル化合物(カルボン酸、アミノ酸、アミド、ケトン、アルデヒドなど）の水素化
1) Heterogeneous Enantioselective Hydrogenation of Ketones by 2-Amino-2′-hydroxy-1,1′-binaphthyl-Modified CeO2-Supported Ir Nanoclusters, M. Tamura, N. Hayashigami, A. Nakayama, Y. Nakagawa, K. Tomishige, ACS Catal., 12 (2022) 868-876.

2) Hydrogenation of n-octanoic acid over the MoPt alloy of Mo-Pt/SiO2 catalyst, M. Tamura, K. Yugeta, Y. Nakagawa, K. Tomishige, Org. biomol. chem., 20 (2022) 6196-6200.

3) Unique catalytic properties of Ni-Ir alloy for the hydrogenation of N-heteroaromatics, J. Bai, M. Tamura,  Y. Nakagawa, K. Tomishige, Catal. Sci. Technol., 12 (2022) 2420-2425.

・バイオマスの還元反応
1) Direct Synthesis of Unsaturated Sugars from Methyl Glycosides, J. Cao, M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Tomishige, ACS Catal. 9 (2019) 3725-3729.
2) Transformation of Sugars to Chiral Polyols over a Heterogeneous Catalyst,  M. Tamura, N. Yuasa, J. Cao, Y. Nakagawa, K. Tomishige, Angew. Chem. Int. Ed., 57 (2018) 8058-8062.

・不飽和C=C結合の水素化
1) Bio-Based Cycloolefin Polymers: Carvone-Derived Cyclic Conjugated Diene with Reactive exo-Methylene Group for Regioselective and Stereospecific Living Cationic Polymerization, T. Nishida, K. Satoh, S. Nagano, T. Seki, M. Tamura, Y. Li, K. Tomishige, M. Kamigaito, ACS Macro Lett. 9 (2020) 1178-1783.
2) Nickel-iridium alloy as an efficient heterogeneous catalyst for hydrogenation of olefins, J. Bai, M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Tomishige, Chem. Commun., 55 (2019) 10519-10522.

精密制御された活性サイトを有する不均一系触媒系
(有機・無機ハイブリッド触媒、孤立金属触媒)

高活性・高選択性を実現できる触媒の設計、開発は、工業化学の発展に必要不可欠です。不均一系触媒は工業化に適した触媒系であり、より高度な触媒設計が求めれられています。我々の研究室では、金属酸化物表面に精密制御された活性サイトを構築した不均一系触媒系の開発を目出しています。特に、固体触媒表面を有機化合物で修飾した有機・無機ハイブリッド触媒や、孤立金属触媒などの開発を行っています。

最近の成果

1) Self-Assembled Materials for Catalysis (総説), M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Tomishige, Comprehensive Supramolecular Chemistry II, (2017) 329-349.

2) Formation of a New, Strongly Basic Nitrogen Anion by Metal Oxide Modification, M. Tamura, R. Kishi, A. Nakayama, Y. Nakagawa, J.-y. Hasegawa, K. Tomishige, J. Am. Chem. Soc., 139 (2017) 11857-11867.

3) Self-assembled hybrid metal oxide base catalysts prepared by simply mixing with organic modifiers, M. Tamura, R. Kishi, Y. Nakagawa, K. Tomishige, Nature Commun., 6 (2015) 8580.